​浙江师范大学,联手全球材料化学领域领军人物,发Nature

MS杨站长 2024-06-13 11:45:59

第一作者:李小波,Yu Che, Linjiang Chen

通讯作者:李小波,Linjiang Chen ,Andrew I. Cooper,Edward O. Pyzer-Knapp

通讯单位:浙江师范大学,英国伯明翰大学,IBM研究所,利物浦大学

李小波,浙江师范大学双龙特聘教授。长期致力于光催化剂开发及其在太阳能到化学能源转化研究。

Linjiang Chen,英国伯明翰大学化学学院助理教授。

Andrew I. Cooper,全球材料化学领域领军人物、英国皇家学会院士、利物浦大学材料创新工场学术主任。

Edward O. Pyzer-Knapp,IBM英国和爱尔兰实验室研究创新的负责人,利物浦大学客座教授。

论文速览

共轭有机光氧化还原催化剂(OPCs)能够促进广泛的化学反应。因为催化剂的活性取决于一系列复杂的相互关联的属性,目前从第一原理预测OPCs的催化活性还面临挑战。通常,通过设计和试错的混合方式发现有机光催化剂和其他催化系统。

本论文探讨了数据驱动的方法,用于有机光氧化还原催化剂(OPCs)的有目标合成,以及金属光氧化还原催化反应的后续优化。

研究团队通过贝叶斯优化策略结合分子描述符编码关键物理属性,从560个候选分子的虚拟库中识别出有前景的OPCs。 这种方法仅探索了2.4%的可用催化剂配方空间(在4500种可能的反应条件下,评估了107种),便发现了与铱(Ir)基催化剂相媲美的OPC配方。

图文导读

图1:顺序闭环贝叶斯优化的工作流程。

图2:560个候选CNPs的虚拟库。

图3:目标合成CNPs用于OPC发现。

图4:SHAP分析确定光催化剂活性的重要分子特征。

图5:反应条件优化。

图6:CNP-127活性与已构建光氧化还原催化剂的比较。

总结展望

本研究通过贝叶斯优化策略,有效地从大量候选分子中识别出了高性能的OPCs,实现了高达88%的交叉偶联反应产率,可以与Ir基催化剂相媲美。研究亮点包括:

1. 仅通过探索一小部分化学空间即发现高效OPCs。

2. SHAP分析为理解模型预测提供了全局和局部的解释,识别了影响CNPs光催化活性的重要分子特征。

3. 贝叶斯优化是发现金属光催化剂配方的有前景的方法,尤其适用于存在巨大搜索空间和有限先验知识的研究挑战。

文献信息

标题:Sequential closed-loop Bayesian optimization as a guide for organic molecular metallophotocatalyst formulation discovery

期刊:Nature Chemistry DOI:10.1038/s41557-024-01546-5

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MS杨站长

简介:德国马普所科研民工,13年材料理论计算模拟经验!