8月30日,复旦大学田传山教授作为通讯作者,在全球顶级期刊《Nature》发表了题目为“Structure evolution at the gate-tunable suspended graphene–water interface”。研究团队成功获得了悬浮在水性电解质表面的厘米级无基底单层石墨烯,并具有栅极可调性。复旦大学为本文的唯一完成单位,复旦大学徐影为论文第一作者。
田传山课题组开发了一种获得厘米大小的单层石墨烯的策略,该石墨烯悬浮在水系电解质上,可以支持多根连接金属线。这种无衬底的单层石墨烯(MLG)在电解质表面上直接制备,无需转移过程。同时,作者使用和频光谱的技术(SFVS),在界面处获得了振动光谱,其中包括石墨烯和称为双电层的界面结构的贡献,这种结构包含“斯特恩层”,离子和水分子与电极直接接触,该层与反应过程中的能量和电荷转移有关。借助和频光谱和理论分析,最终得到了斯特恩层光谱和外加电压的函数关系。
同时,作者明确地确定了在最顶层水分子的悬空氧-氢(O-H)键,表明石墨烯的疏水性。与空气-水界面处悬空的O-H键相比,石墨烯-水界面处的O-H键具有更低的振动频率和更宽的光谱峰值,表明悬空键与石墨烯之间的相互作用较弱。从斯特恩层光谱推断出的水的氢键网络在电解质窗口中几乎没有变化,在这个电压范围内,水分子不会分裂成氢和氧。然而,当电化学反应开始时,网络发生了实质性的变化。此外,悬空的O-H键在析氢反应开始时消失,产生H2。这些观察结果和其他观察表明,最顶层的水层经历了重大的结构变化,可能是由过量的中间物质和石墨烯旁边的水分子重新定向引起的。
图1:悬浮在水中的单层石墨烯样品
作者简介
田传山,复旦大学物理学系教授、博士生导师。国家杰出青年基金获得者。2001年、2006年分别在复旦大学物理系获得学士、博士学位。先后在意大利TASC-INFM同步辐射中心,德国Max-Planck微结构研究所交流。曾在加州大学Berkeley分校进行博士后研究。
研究领域:表面与界面科学、非线性光谱学、太赫兹非线性谱学、超快物理等。1. 氧化物界面(界面超导、铁电材料)结构、电学性质和光学性质的关联。2. 界面非线性光谱学技术的开发与应用。3. 可燃冰界面结晶动力学。4. 催化界面微观过程的研究。5. 超快光学技术与物理过程的研究。