我们报告了一种在水性应用中在廉价、高表面积碳基底上利用纳米颗粒的通用方法，我们将水性胶体中的金纳米颗粒固定在亲水性碳纤维纸上，并评估了这种电极组件在水性二氧化碳还原电催化中的作用。
金纳米粒子在碳纤维上的均匀分布和稳定的电催化电流产生表明金纳米粒子在亲水性碳纤维纸上的固定化是成功的，电还原前后的表面分析表明，柠檬酸盐封端配体的脱离增加了暴露的表面金的量。
并随之增加了后续二氧化碳中的一氧化碳与氢气比率还原电催化，离聚物覆盖层的系统变化控制了所产生的一氧化碳和氢气与有用合成气成分的比率，并揭示了对催化剂微环境的机理见解，以提高一氧化碳选择性。
亲水性碳纤维纸亲水性碳纤维纸是一种优异的高表面积电极基材，可用于水性电解质中的纳米颗粒电催化剂，低碳经济要求我们生产不会导致气候变化的燃料和化学品。
仅使用太阳能作为能量输入，将二氧化碳和水电催化转化为液体燃料和有用的化学品，通过回收实现碳中和，从而减少 二氧化碳净排放量，为了实现这种脱碳，我们必须开发新的催化剂和电极载体，以有效地调节生产升级产品的化学过程。
金阴极催化二氧化碳还原产生一氧化碳、氢气和少量的甲酸盐，氢气和一氧化碳的混合物是合成气的主要成分，合成气是生产氢气、氨和甲醇的关键中间体，也是费托合成和其他热化学催化工业生产的前体碳氢化合物和含氧化合物。
目前，合成气是通过天然气或石脑油的蒸汽重整或煤气化来制造的。以提供与催化纳米颗粒的电接触，而不腐蚀支撑材料，具有高表面积的电极支撑材料，例如碳纤维纸，还可以进一步提高性能。
以及少量的硫化氢、硫化羰、氨和其他微量污染物，从化石原料获得的合成气通常必须进行纯化以用于下游催化过程，相比之下，由电催化二氧化碳还原产生的合成气是清洁的，因为其气态产物仅由氢气和一氧化碳组成，无需纯化。
由于表面积最大化，纳米材料通常是比散装固体更好的催化剂，纳米级的亚稳定性以及纳米结构的纳米和原子级控制可能会带来额外的活性益处，为了用于电催化，纳米颗粒必须固定在导电的惰性电极支撑物上。
与金属电极相比，其可用性、低成本和坚固性使其在经济上更受欢迎，碳具有化学惰性和导电性，它还在水性和非水性电解质中具有较宽的电位窗口，这使得碳与许多电化学应用兼容。
特别是对于二氧化碳还原，由碳制成的电极支架的优点是碳具有较高的析氢过电势，从而抑制了这种竞争反应，迄今为止，尚未在亲水性青色荧光蛋白载体上评估用于水性二氧化碳还原的纳米颗粒催化剂。
已报道的纳米颗粒二氧化碳还原催化剂如下： 铜是研究最深入的二氧化碳还原电催化阴极材料，铜纳米颗粒已在金属铜、硅或聚四氟乙烯载体上的纯或氮掺杂纳米金刚石上进行了研究。
在金箔上测试铜-金纳米线阵列，各种载体上的无铜纳米催化剂也已被报道可用于水性电催化二氧化碳还原，尽管其中大多数没有或仅对纳米材料-载体组件进行了有限的物理分析。
此外，在疏水性支撑物的情况下，目前还不清楚水性电解质如何能够润湿这些支撑物以最小化液体电化学电池中的电阻，为了利用多孔碳载体的大内表面积，需要亲水性。
在玻璃碳上用作二氧化碳还原电催化中的阴极，研究了石墨上的铟纳米晶体和石墨烯泡沫上的金纳米颗粒对 二氧化碳的影响减少。碳纳米管和纳米纤维，无论是纯的、掺杂氮或硫的，还是负载SnO x或金纳米颗粒的，都催化二氧化碳电还原。
纳米颗粒必须均匀分布在亲水性的碳纤维上青色荧光蛋白和纳米颗粒必须固定在亲水性 青色荧光蛋白上，以便它们在电催化过程中不会分离，我们的工作为所有三个挑战提供了解决方案。
碳表面在液态水性应用中必须是亲水性的，包括由纳米颗粒介导的电催化，我们最近报道了一种绿色化学工艺，通过选择性碳表面羟基化赋予最初疏水性的 青色荧光蛋白持久的亲水性。
我们的通用方法通过提供亲水性、高表面积的碳支架来实现与单个纳米颗粒的电接触，解决了水介质中纳米颗粒电催化的长期挑战，除了在液态水性应用中使用之外，亲水性青色荧光蛋白还能够从水性胶体中沉积纳米颗粒。
包括用作水相电催化中的电极，用于开发可持续能源的气候友好型后续技术，在这里，我们展示了金纳米粒子与青色荧光蛋白电极支撑的成功实施，用于水性电解质中二氧化碳还原电催化以清洁合成气。
其一氧化碳与氢气比率由施加的电势或离聚物覆盖层控制，离聚物是非离子和离子聚合物单元的共聚物，由于其能够将相反电荷的离子传导至离子聚合物单元，因此通常用于离子选择性膜。
离聚物覆盖层具有三个目的：提高纳米催化剂对支撑电极表面的粘附力，增加从纳米粒子到电极的电荷传输，以及增强电极边界层内液相和气相物质的传输。亲水通道将电解质和液相物质传输至催化剂表面或从催化剂表面传输，而疏水通道则促进气体传输。
而离聚物已用于二氧化碳还原电催化，以提高阴极稳定性并提高产物选择性，迄今为止尚未对固定在青色荧光蛋白上的金纳米粒子上的不同离聚物进行系统研究。
我们制备了青色荧光蛋白和金纳米粒子的组件作为水性二氧化碳还原电催化中的高表面积阴极，通过将亲水性青色荧光蛋白电极浸泡在水性柠檬酸盐封端的金胶体中并在热灯下干燥，将20 nm 金纳米颗粒固定在 青色荧光蛋白上。
未经处理的疏水性青色荧光蛋白不允许水性金胶体渗透到碳纤维网络中，事实上，水性金胶体液滴位于 青色荧光蛋白表面的顶部，从而防止纳米颗粒在 青色荧光蛋白的高内表面积中沉积;疏水性 青色荧光蛋白的背面保持完全干燥。
相反，亲水性青色荧光蛋白被水性金胶体完全润湿，有趣的是，水性金纳米颗粒胶体没有润湿处理过的青色荧光蛋白的电极片，该接头片保持疏水性，因为故意不将其浸入处理溶液中，以保持其干燥以进行电接触，而不会腐蚀恒电位仪引线处的金属夹。
笔者认为我们的通用方法解决了为水性介质中使用的纳米颗粒有效负载提供廉价、亲水、高表面积碳基质的长期挑战。我们将水性胶体中的金纳米颗粒固定在亲水性青色荧光蛋白上，并将这些高表面积组件用作水性二氧化碳还原电催化中的阴极。
金纳米颗粒在碳纤维上分布均匀，电催化电流稳定，二氧化碳还原为一氧化碳和氢气，表明金纳米颗粒的固定化是成功的，与金箔上传统使用的金纳米颗粒相比，所使用的金量减少了 4800 倍以上。
我们根据二氧化碳还原为有用碳产品的关键设计标准设计了金催化剂微环境，即消除催化剂表面的水以抑制 氢气析出，增强二氧化碳分子的传质，在第一次电子转移时促进二氧化碳在阴极催化剂表面结合和弯曲，形成表面结合的碳-氧中间体。
无柠檬酸盐的金NP-青色荧光蛋白阴极的一氧化碳与氢气的比率比柠檬酸盐封端的 金NP-青色荧光蛋白电极高 5.6 倍，证实了催化剂表面除水的重要性，我们通过施加电势和离聚物覆盖层成功地控制了一氧化碳与氢气的比率。
这种大的几何面积阻碍了使用分散剂或旋涂将水性纳米颗粒悬浮液铺展在疏水表面上，此类方法不适合在商业上可行的电解槽中大规模应用。因此，我们的工作为现有离聚物提供了一种有益的替代方案，可将二氧化碳还原为升级化学品和燃料，我们的结果凸显了亲水性纳米催化剂组件在可持续过程中的卓越效用。
参考文献卡兹马尔斯基，《金催化剂电催化还原 一氧化碳2 的结构敏感性》，多伦多大学出版社，1997年。
迪克斯纽夫，《纳米结构金属电极上的电化学 二氧化碳 还原：事实还是缺陷？化学科学》，麻省理工学院出版社，2013年。
赫拉菲，《氧等离子体诱导分层结构金电催化剂，用于选择性将二氧化碳还原为一氧化碳》，物理化学杂志出版社，2020年。
