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液体具有流动、溶解、变形和相分离能力，广泛应用于制造各种功能设备。然而，由于需要预先设计固体围壁，基于液体的设备制造可能成本高昂且缺乏可重构性。近日，来自东南大学的顾忠泽、杜鑫教授团队进行了基于液体积木可重构液体器件的相关研究。研究成果以“Reconfigurable liquid devices from liquid building blocks”为题于01月05日发表在《Nature Chemical Engineering》上。
本文开发了一种通过组装和拆卸不同类型的液体滴珠（类似于玩具积木）来生成和操纵功能性液体设备的新策略。此外，本研究进一步揭示了其内在机制。具有不同成分和几何形状的多相液体设备可以在柱状支撑基底上快速构建和重构，从而能够自由构建液体结构并精确编程液体-液体界面。展示了在流体设备、微型反应器及其组合中的应用。
1. 液体生成装置及其组件
图1 液体积木概念演示
实现液体积木的第一步是创建和固定液体单元。本文打印了一个柱状基底，用于捕获液体单元。将10μl的水滴滴入在硅油中孵化的柱状基底，水滴被周围四根柱子截留，形成稳定的液体单元。通过不断向柱状基底中添加水滴，形成更多水单元，并最终连接成一个结构化的水通道。水通道的形成在很大程度上取决于基底材料的表面能。本文模拟了水通道中的薄水层（三个相连的水单元），以探索多单元液体结构生成过程。与单水单元相比，由于一些水油界面的结合（损失），水通道两端水单元承受了指向中心单元的额外压力。因此，两端的水单元倾向于流向中心单元。当水从末端单元流向中心单元时，中心单元的LP（Δp2）将小于末端单元的LP（Δp1），从而引发相连单元逆变，打破已形成的通道。相比之下，在稍疏水柱状基质中，会阻止连接单元进一步收缩，从而稳定水通道。此外，研究人员还研究了不同形状的柱子（三角形、菱形、正方形、五边形和六边形）。结果显示只有菱形支柱性能与圆形支柱相似。对于其他形状的支柱，在添加水滴或连接水单元时经常出现收缩。因此，在该系统中，基底材料的表面能、液体体积和柱状基底的几何形状共同决定液体单元的生成及其组合。通过这种方式，可以在几分钟内构建出具有多样化几何形状、组成和精心设计的液体-液体界面排列的2D和3D液体设备。
2. 流体液体设备
图2 流体液体设备
在推拉式注射泵帮助下，柱状基底中连接的液体单元可作为流体通道。使用示踪粒子对通道中流场进行可视化，表明通道中液体是单向流动的。为证明柱子之间弯曲水油界面的重要性，研究人员测试了直线通道和弯曲通道所能承受的最大流速。结果表明，通道的最大流速至少为200毫升/小时。泵送时，亲水-疏水图案入口和出口处水滴分别膨胀和收缩，阻碍水流从入口流向出口，导致溶液泄漏，从而破坏通道。利用柱状基底，当水油界面膨胀时，LP的变化遵循公式(1)，从而导致入口处LP升高，出口处LP降低。柱状基底中的流体通道在高泵送速率下获得更高稳定性。利用液体积木策略优势，可通过灵活的手动流程构建相对简单的流体结构，复杂几何形状的流体结构则可通过定制的点胶机在几分钟内自动创建。所有多样化的流体结构都是在相同设计的柱状基底上构建的，从而实现流体在不同几何形状下的连续定向传输。当柱状基底的尺寸按比例放大或缩小时，也能产生不同尺度的流体通道，说明在不同支柱半径下形成流体通道的可行性。以上结果证实了液体积木策略在构建和优化电子性能方面的能力，以及在构建多组分电池和微反应器方面的潜力。
3. 多相液体设备
图3 多相液体设备
除水之外，还可以使用其他类型液体来创建液体单元。将不同表面张力的液体添加到柱状基底中，发现其性能与液体在基底材料上的接触角有很大关系，液体单元的几何形状由接触角决定，而液油界面的膨胀速度则受表面张力影响。因此，稳定液体单元的产生通常取决于适当的液体接触角。引入液态金属（LM）可赋予装置导电性，而全疏性液体可用作功能液体，生成液体壁，以较小的接触角阻止液体扩散，从而允许使用多种有机溶剂。当相邻的液体单元不相溶时，在它们的边界会自动形成液-液界面。利用液体工具箱，可以快速组装出具有多个布局合理液-液界面的液体装置。此外，全液体装置可作为可充电无膜微型电池使用。本文策略非常灵活，可以很容易构建出具有各种几何设计或不同电解质成分的全液电池，以调节和优化电子性能。与其他无膜电池设计相比，本策略能够在几分钟内快速构建多组分电池，并通过原位工程液体单元组装模式方便优化电池性能。这种多相液体装置还可以作为级联化学反应的微反应器。液体构件的多个界面可作为不相容试剂的隔间，从而使一锅合成成为可能。利用液体构筑模块策略，可以绕过使用皮克林乳液或脂膜稳定多个液-液界面的复杂过程，并且可以精确控制不同相的位置及其界面。以上数据表明本策略能够构建用于多步合成的复杂微反应器。
4. 可重构液体装置
图4 可重构液体装置
目前对液体设备的需求已从简单驱动液体通过预定路径，发展到切换设备配置，处理集成在一个设备上的多种功能实时决策和需求。最先进的可重构液体设备一般利用预先设计通道中的众多阀门、刺激响应型水凝胶和电润湿技术。但设备昂贵、操作复杂和液体残留污染等实质性问题，制约可重构液体装置的普及和发展。受玩具积木重新配置功能启发，利用本策略构建的液体装置可通过快速连接、切割和移除液体单元，实现所需的重新配置，而无需担心成本、时间和经验问题。液体构件的可重构特性可在几分钟内完成液体结构的连接、切割和交替，这种特性可将多个费力的实验步骤（如交替反应和洗涤）整合到一个装置中。如在液体积木式装置上进行ELISA分析，高效、经济、方便，可用于床旁检测。如图4d所示，人IL-4蛋白ELISA的八个步骤在带有图示流体通道的液态积木式芯片上完成的。切断流体通道后，形成的微反应器可支持第2、4、6和8步的反应，避免了流体通道、注射泵及其连接部件中残留的昂贵试剂。当微反应器与周围的流体通道相连时，费力的清洗步骤1、3、5、7可通过与主通道入口/出口相连的推拉式注射泵进行，从而实现自发清洗。此外，所构建的芯片是一个开放式装置，可以随时在芯片的任何区域取样，不会受到气泡干扰，在基于流体芯片的常见检测方法中是无法实现的。
5. 总结与展望
总之，受玩具积木启发，本文提出了液体积木策略，用于快速构建和原位重构液体装置。本文展示了复杂而稳定的液体装置，包括流体设备和多相装置，可在几分钟内通过直接组装和拆卸众多液体单元来制造和重新配置；展示了具有不同几何形状、各种液体成分和精心设计液-液界面排列的二维和三维液体装置。通过该策略，实现对液体的空间操纵和编程。进一步应用于流体芯片和微反应器。然而，在目前阶段，本装置仍具有一些局限性。三维流体通道需要进一步优化基底结构，以提高运行稳定性，尤其是在高流速条件下。更复杂的化学反应涉及与周围环境强烈的能量交换，有待在系统中进行探索。本文的液体积木策略指明了一条新的液体操纵之路，值得进一步优化和深入研究。
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