本文总结了清华大学深圳国际研究生院康飞宇教授，南开大学陈军院士，中国科学院大连化物所陈忠伟院士，清华大学南策文院士等课题组在Angewandte Chemie International Edition、Advanced Energy Materials等期刊上发表的最新研究成果，以供读者了解领域最新进展。
01
Angewandte Chemie International Edition：协同 SEI 和 CEI 工程方法，实现高性能锌离子电池
锌离子电池 (ZIBs) 由于其高安全性、低成本和环境友好性，在大规模储能领域备受关注。然而，锌负极的枝晶生长、腐蚀以及析氢等问题严重阻碍了其发展和应用。目前，大多数研究集中在通过电解液调控来稳定锌负极，但通常只关注负极侧的改性，正负极界面的协同优化策略较少。因此，同时解决正负极的界面问题，对于充分发挥水系锌离子电池的潜能至关重要。然而，实现这种协同效应仍是一项艰巨的挑战。
鉴于此，清华大学深圳国际研究生院康飞宇教授团队在Angewandte Chemie International Edition上发表了题为“Transforming Zinc-Ion Batteries with DTPA-Na: A Synergistic SEI and CEI Engineering Approach for Exceptional Cycling Stability and Self-Discharge Inhibition”的最新研究成果。
本文要点：
1.在该文章中，作者引入了二乙烯三胺五乙酸钠盐（DTPANa）作为一种独特的电解质添加剂。DTPA-Na 可在阳极上形成稳定的 SEI 层，增强耐腐蚀性并抑制析氢，同时还有助于在阴极上形成 CEI 层。这种双重功能显著减少了羟基硫酸锌（ZHS）副产物的形成，提高了电池的整体效率。
2.在标准工作条件（0.5 mA cm-2 ，0.5 mAh cm-2）下的锌-锌对称电池中，这种改性将电池寿命延长至 4400 小时以上。在更高的电流密度（10 mA cm-2，10 mAh cm-2）条件下，电池表现出卓越的耐久性，在 50 mA cm-2 的快速充电速率下，循环寿命达到 32,000 次。
3.在采用 MnOOH 阴极的全电池中，DTPA-Na 的存在导致在阴极上形成 Mn2+ 螯合 CEI 层。这种改性大大提高了速率性能和循环稳定性，电池在 0.5 A g-1 的条件下循环 5000 次后，容量衰减极小。
4.CEI 层可有效抑制活性阴极材料的溶解，确保长时间自放电后的高容量保持率。此外，该研究揭示的 DTPA-Na 诱导的 SEI 形成机理与之前的报道不同，为 ZIBs 的负极稳定提供了新的视角。
Yongfeng Huang, Hao Yan, Wenbao Liu, Feiyu Kang, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202409642.
https://doi.org/10.1002/anie.202409642
02
Angewandte Chemie International Edition：固体电解质界面相，与集流体晶面的关系
传统锂离子电池的能量密度几乎已经达到了其理论极限。由于具有高理论容量（3860 mAh g−1）和低还原电位（相对于标准氢电极为−3.04 V），锂金属负极被认为是下一代高能量密度可充电电池中最有前途的负极材料。然而，锂枝晶的无序生长导致了低库仑效率（CE）、电池早期失效，甚至安全隐患，阻碍了锂金属负极的进一步实际应用。因此，构建具有高可逆性和稳定性的无枝晶锂金属负极对于锂金属电池（LMBs）的应用具有重要意义。
鉴于此，南开大学陈军院士团队在Angewandte Chemie International Edition上发表了题为“The Dependence of Solid Electrolyte Interphase on the Crystal Facet of Current Collector in Li Metal Battery”的最新研究成果。
本文要点：
1.在这项工作中，作者证明了以单晶Cu箔作为理想的平台，调整集流体的晶面可以调节SEI的组成和随后的Li沉积行为。
2.理论和实验研究表明，Cu的 (100) 面对阴离子具有较强的吸附作用，引导更多的阴离子优先参与到内层亥姆霍兹面中，进一步促进稳定的富无机SEI的形成。
3.具有单一[100]取向的单晶Cu箔 (s-Cu(100)) 实现了无枝晶的锂沉积，并增强了锂电镀/剥离的可逆性。此外，锂负极沉积在s-Cu(100)上，可以实现Ah级软包电池 (350 Wh kg-1) 在具有低的负极/正极容量比(~2)和稀薄电解质 (2.4 g Ah-1) 下稳定循环150次。
4.这种策略在一系列采用不同阴离子的电解质中表现出普遍性。这项工作为SEI和电流集流体之间的相关性提供了新的见解，为高性能锂金属电池开辟了一条通用途径。
Zhimeng Hao, Geng Li, Chunyu Zheng, Xinyi Liu, Shuang Wu, Haixia Li, Kai Zhang, Zhenhua Yan, Jun Chen, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202407064.
https://doi.org/10.1002/anie.202407064
03
Advanced Energy Materials：锂离子电池先进正极材料中的阳离子迁移和混合
如今，锂离子电池已广泛应用于电动汽车和笔记本电脑等产品，并在大规模能源存储中发挥着重要作用。然而，产品的不断进化和日益增强的环境保护意识对锂离子电池提出了更高的要求，包括高能量密度、高功率密度、安全性、环境适应性和资源可持续性。人们普遍认为，锂离子电池的应用电压和能量密度主要由正极材料决定。因此，正极材料的创新和优化是推动锂离子电池进一步发展的关键因素。
鉴于此，南开大学陈军院士团队在Advanced Energy Materials上发表了题为“Insights into Cation Migration and Intermixing in Advanced Cathode Materials for Lithium-Ion Batteries”的最新综述成果。
本文要点：
1.在这项工作中，作者总结了富Ni和富Li层状正极、尖晶石、橄榄石和无序岩盐材料等先进正极阳离子混合导致的结构破坏机制。
2.作者首先讨论了阳离子在不同正极中混合引起的结构退化机制，重点讨论了电子结构、晶体结构和电极结构。
3.此外，作者系统地概括了有效抑制阳离子迁移和合理利用阳离子混合的优化策略。作者也对先进正极的未来发展提出了挑战和展望。利用先进的表征技术准确分析阳离子迁移，精确控制材料合成，以及多维协同改性将是正极中阳离子迁移的重点研究领域。
4.作者综述了阳离子在先进正极中的迁移和混合的全面认识。有效抑制阳离子迁移和合理利用阳离子混合将成为进一步发展先进正极的关键和可控因素。
S. Zhang, Z. Yang, Y. Lu, W. Xie, Z. Yan, J. Chen, Insights into Cation Migration and Intermixing in Advanced Cathode Materials for Lithium-Ion Batteries. Adv. Energy Mater. 2024, 2402068.
https://doi.org/10.1002/aenm.202402068
04
Angewandte Chemie International Edition：动态双电层构建自修复SEI助力实用化锌离子电池
水系锌离子电池(ZIBs)因其高安全性和低成本而被认为是一种很有前途的可再生能源存储方法。然而，ZIBs的实际应用受到析氢反应、化学腐蚀和枝晶生长等界面问题的阻碍，这就需要定制可靠的原位固体电解质界面(SEI)。采用高成本锌盐或有毒有机溶剂进行Zn2+溶剂化结构改性是原位构建SEI的常用策略。但高含量的盐和有机溶剂导致界面动力学缓慢，在高电流密度下性能较差，也牺牲了水性ZIBs的优点。目前，用超低剂量的功能添加剂调节双电层(EDL)结构，为构建坚固的原位SEI提供了一种有前景的替代方案，同时又不影响界面动力学和水性电解质的优点。然而，通过EDL调控构建原位SEI仍然是一个巨大的挑战，迄今为止很少有报道。
鉴于此，中国科学院大连化物所陈忠伟院士在Angewandte Chemie International Edition上发表了题为“Formulating Self-repairing Solid Electrolyte Interface via Dynamic Electric Double Layer for Practical Zinc Ion Batteries”的最新研究成果。
本文要点：
1.在这项工作中，作者采用双位点吸附添加剂 (PPS) 构建了实际ZIBs的动态EDL和自修复混合SEI。模拟计算和非原位/原位表征表明，PPS分子重构了电解质的氢键网络，在水平方向上对Zn负极进行了强吸附，构建了PPS参与的动态EDL。
2.更重要的是，它是一种自我修复的有机-无机混合体，SEI层是由于PPS的电化学分解而原位形成的。动态EDL和原位自修复SEI的协同作用显著抑制了HER和化学腐蚀，同时加速了Zn2+的脱溶，引导均匀的Zn形核/生长，获得了无枝晶的Zn负极。
3.结果表明，使用Z-0.05P水溶液的Zn//Zn电池在42.7%的高DOD和50 mA cm-2下的循环寿命分别达到500 h。更令人鼓舞的是，Zn//NVO电池在超过10000次循环中表现出优异的稳定性，容量保持率为100%，质量负载高达15.26 mg cm-2，在实际条件下循环寿命超过3000次。
4.此外，作者还证明了低温下ZIBs和袋状电池的稳定运行。该研究为使用易发生电化学分解的双点或多点添加剂定制水性电池的界面化学提供了新的视角。
Siqi Qin, Jie Zhang, Mi Xu, Peiwen Xu, Jiabin Zou, Jianhui Li, Dan Luo, Yongguang Zhang, Haozhen Dou, Zhongwei Chen, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202410422.
https://doi.org/10.1002/anie.202410422
05
Advanced Energy Materials：稳定锂/无机电解质界面的广义界面相设计
锂离子电池（LIBs）作为主导的能源存储设备，在消费电子产品以及电动汽车等领域中得到广泛应用。然而，由于可燃性液体电解质引发的安全问题及其相关的热失控，锂离子电池的应用仍面临着巨大的挑战。此外，基于石墨负极的现有锂离子电池的能量密度已接近其极限，难以满足当今社会的高能量密度需求。全固态锂金属电池（ASSLMBs）可以使用不可燃的无机固态电解质（ISEs），此外，锂金属负极具有高比容量（3860 mAh g−1）。因此，它们具有极大的潜力来最大化能量密度并提高安全性，并被认为是后锂离子电池的理想替代方案。
鉴于此，中国科学院大连化物所陈忠伟院士在Angewandte Chemie International Edition上发表了题为 “Generalized lnterphase Design for Stabilized Li/Inorganic Electrolyte lnterfaces” 的最新研究成果。
本文要点：
1.在这项工作中，作者通过系统探索锂枝晶的形成机制，提出了人工固态电解质界面（ASEI）的一般设计原则，以抑制 ASSLMBs中的锂枝晶。
2.作者构建了一种定制的LiF-Li3N ASEI，以检验无锂枝晶的设计原理。LiF-Li3N改性的锂（LFN-Li）可以有效抑制副反应及锂枝晶的生长，从而将Li10GeP2S12（LGPS）的临界电流密度提升至3.4 mA cm-2。
3.LFN-Li/LGPS/LFN-Li可以在0.2 mA cm−2下稳定循环超过5000小时。至关重要的是，设计的ASEI确保了具有氧化物Li1.3Al0.3Ti1.7(PO)3 或卤化物Li2ZrCl6 ISEs 的对称电池具有出色的长期稳定性。
4.此外，ASEI使LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2/LGPS/LFN-Li和FeS2/LGPS/LFN-Li电池在室温下实现了高放电比容量和理想的循环稳定性。广义的ASEI设计原则使得高能量ASSLBMs的开发更合理。
H. Liu, D. Li, C. Dong, Y. Li, H. Yuan, D. Yu, L. Gao, P. Ding, Y. Li, Z. Qin, Y. Liang, H. Luo, L. Li, Y. Ren, L.-Z. Fan, C.-W. Nan, Generalized Interphase Design for Stabilized Li/Inorganic Electrolyte Interfaces. Adv. Energy Mater. 2024, 2402064.
https://doi.org/10.1002/aenm.202402064
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