表面单个原子或者离子对成核，电化学反应，多相催化等反应都有影响。透射电镜（TEM）是一种先进的在各种衬底上实现单个原子可视化的方法，通常需要较高的真空条件，已被广泛应用于液体和气体环境下的原位成像，它具有其他方法所不能比拟的时空组合分辨率。

石墨烯由于其极薄，高机械强度，低原子序数，化学惰性，不渗透性以及清除侵略性自由基等特性使其成为原位TEM池理想窗口材料之一。最初石墨烯液体池（GLC）的设计取决于液体囊在两石墨烯薄片间的随机生成，因而在长期电子暴露条件下产率低且稳定性差。通过SiNx或六方氮化硼（hBN）的间隔层重新组装液囊，可以改善GLC几何结构和实验条件的控制。

关键问题

虽然石墨烯可以作为原位TEM池的窗口材料，但在使用过程中仍存在以下关键问题：

1. 稳定性差：TEM需要长时间经受电子的辐射，传统的石墨烯TEM池的稳定性较差。

2. 液体成像分辨率低：由于TEM池上封闭样品的窗口和液体中的电子散射，通常能实现的分辨率会被限制在几纳米，达不到原子分辨的需求。

技术细节

双液池的设计DGLC由两个hBN间隔层组成，每个层厚几十纳米，中间夹有一层MoS2。使用堆叠顶部和底部的几层石墨烯 (FLG)将液体样品捕获在空隙内。原子级扁平的hBN晶体与石墨烯和MoS2形成气密密封。

这可以防止泄漏、单个池之间的液体转移以及池局部破裂时液体的完全损失。这种设计具有高度受控的总电池厚度（<70nm），保留了TEM的原子分辨率成像和分析能力，可在10多分钟内使用电子进行连续STEM成像。该设计还可以通过MoS2层的定向消融直接在光束下方混合单独的液体样品。

双液电池

监测水溶液中Pt原子的吸附行为

DGLC系统的卓越空间分辨率可以清楚地识别单个Pt核的电子散射的亮点以及它们相对于底层晶格的相对位置。DGLC 的上部液体袋装有铂盐水溶液 (10 mM H2PtCl6)，下部装有去离子水。Pt溶液在MoS2 分离膜上产生原子分散的Pt，在HAADF STEM图中可见为亮点。利用STEM探针的有限焦深（~10 nm）推断Pt在顶部石墨烯、封装的MoS2单层或底部石墨烯层的吸附行为。在顶部石墨烯窗口和浸没的MoS2膜上都可以看到高密度的单原子Pt物种和纳米级Pt纳米晶体，而在底部石墨烯窗口也发现了一些Pt原子。

相对散焦值表示上层液体层的厚度为42 nm，底层为28nm。通过分析Pt吸附原子相对于MoS2的吸附位点分布，显示了聚焦在MoS2膜上的时间序列的图像以分析动态吸附过程，利用图像处理以及傅里叶滤波识别Pt位置以判断MoS2晶格中Pt的吸附位点。结果表明，Pt吸附原子更喜欢占据三个高对称MoS2晶格位点（Mo晶格正上方、S晶格正上方以及六角形中心位点HC）。

水溶液中Pt原子在MoS2上的吸附位点

分析真空中Pt晶格位点分布

为了定量比较液体池和真空环境中的Pt吸附原子分布，通过分析70000个Pt 吸附原子相对于MoS2底物的位置来计算空间分辨直方图。在真空中，实验数据表明Pt原子明显倾向于位于MoS2晶格中的S位点之上，尽管理论计算表明Pt的首选位置是在原始MoS2中的Mo位点之上，亚稳态高于S和HC位点。

理论计算表明由于S空位的存在导致了Pt的优势吸附，预测结合能为6.1eV，高于Mo和S位点上的Pt（3.5eV和3.1 eV）。通过叠加图像系列中所有占据的晶格位置，Pt 吸附原子的位置在液体单元中分布更均匀，而真空数据集中在特定位置。

液槽和真空中的首选吸附位点

Pt吸附原子的动态运动

通过对液体池内行为和真空内观测行为的进行，探索论述了Pt吸附原子动态运动规律。通过采用最小位移方法，链接邻近视频的原子位置，从而得到定量数据。作者演示了一个时期Pt吸附原子的运动轨迹，结果表明所观测到的多数单个Pt吸附原子都可以运动。该动作经过修正样品漂移，倾斜，旋转等过程，追踪到Mo位点处发生位移。

在液体池内，尽管吸附原子的表面密度比较稳定，但是成像时吸附原子偶有自发产生与消失现象，其原因可能与Pt自盐溶液向MoS2表面沉积及Pt吸附原子向溶液溶解返回之间存在动态平衡有关。相对于真空条件下，Pt和S空位在液体中键合受抑制，位移较大，扩散较快。

最近邻的单原子跟踪